光粉的方法主要有固相煅烧法［1］

、液相共沉淀

法

［2］

、溶胶-凝胶法

［3］

、燃烧法

［4］

等，固相法以工

艺简单、成本低廉等优点而成为生产YAG:Ce3+荧光粉的主要方法。固相法合成YAG:Ce3+荧光粉具有难以克服的缺点：原料在固态条件下难以完全混合均匀；单相YAG（Y3Al5O12，钇铝石榴石相）需在大于1600℃高温下才能获得，且需加入助熔剂而引入杂质；在高温合成下，得到的产物易团聚结块，需要进行球磨，在球磨过程中荧光粉表面晶体结构遭到破坏，随着球磨的进行，荧光粉亮度衰减也愈严重，最终获得的荧光粉粒径分布宽，形貌差。

喷雾热解法是一种兼有液相法优点的气相合成法。采用喷雾热解法制备发光材料近年来成为

研究热点［5～8］

。喷雾热解法所制得的产物是由悬浮

在空中的液滴反应而来，因此制备的颗粒一般呈规则的球形，且在尺寸和组成上都是均匀的，这对于其它制备方法来说是难以实现的。球形颗粒光散射面积最小，堆积密度大，有助于提高发光材料的发光强度和使用寿命。喷雾热解法可以在较低温度下合成产物，无需添加助熔剂，避免杂质的引入。

本文采用此方法制备了非团聚、球形YAG:Ce3+荧光粉，考察了不同工艺参数对实验结果的影响，并与固相法制备的YAG:Ce3+荧光粉进行了比较。

1 实 验

1.1 试剂与仪器

Y2O3（99.99%），Ce（NO3）3・6H2O（99.99%），硝酸为优级纯试剂，Al（NO3）3・9H2O为分析纯试剂。

喷雾热解装置，整套装置主要包括载气装置、超声雾化装置、管式加热炉和收集装置四部分。采用纯度为99.99%的N2作为载气；雾化器装有10只频率1.75MHz的超声换能片；管式加热炉为四温区加热，石英反应管（内径55mm，长1500mm）；收集装置采用滤袋式收集。用扫描电镜观察粉体的形貌（JEOL，JSM-5900），采用DONGNAN荧光光谱仪测量荧光粉激发光谱与发射光谱。1.2 样品的制备

用电子分析天平按Y2.94Al5O12:Ce3+

0.06化学计

量比称取原料，Y2O3用浓硝酸溶解后再缓慢加热至结晶去除多余的硝酸，加入称量好的Ce（NO3）3・6H2O和Al（NO3）3・9H2O，配制成不同浓度的溶液，室温下搅拌均匀，溶液的pH值为3～5。将配制好的溶液加入雾化器内，保持液位在一定位置，以保

 

2 结果与讨论

2.1 浓度对实验结果的影响

在本方法制造过程中，溶液经雾化后每一个微小液滴最终转化为实心球形荧光粉前驱体粒子。

其过程符合液滴粒子转变机制［9］

（One-Droplet-One-

Particle，ODOP），则形成的粒子的平均粒径dp可由

dp=（Mc/1000pv）1/3d0求得。式中，dp为产物粒子

平均粒径（µm），d0为液滴平均直径（µm），M和p分别为产物的摩尔质量和密度，c为前驱体溶液的浓度（mol・L-1）

，v为产物对原料的当量数。随着溶液浓度的增加，所制备粒子的平均粒径也逐渐增加。如图1所示，当溶液浓度从0.05增加至0.8mol・L-1时，所制备的前驱体粒子的平均粒径也从0.60增加至1.50µm。溶液浓度进一步提高时，所制备粒子表面粗糙度也增加。随着前驱体溶液浓度的增加，超声换能片雾化效率逐渐下降，但浓度的增加意味着所雾化出的液滴中固含量增加，在雾化效率和浓度双重作用下，使得荧光粉前驱体产量随着前驱体溶液的浓度增加呈现先上升后下降的趋势（图2）。2.2 载气流速对实验结果的影响

前驱体溶液经雾化后由N2送入至石英反应管

中经过蒸发、干燥、分解、结晶反应等一系列的步骤，最终得到荧光粉前驱体粒子。粒子在加热管中停留时间越长，每一个步骤就能愈充分地进行。在装置其他参数一定的情况下，粒子在加热管中的停留时间是由N2的流速所决定的。N2的流速越低，粒子在石英反应管中的停留时间就越长，最终所得到的颗粒就越呈实心的球体。如图3所示，随着N2的流速变快，停留时间变短，最终得到的粒子出现空心破壳的趋势就越明显。但是在实际生产中，需要加大N2的流速。一方面，高速的气流可以迅速带走雾化器内雾化所产生的大量的微小液滴，防止微小液滴浓度过饱和后又集结为大液滴；另一方面高速的气流可以减少粒子在石英反应管中的沉积。因此，为了提高产率，应尽可能地提高载气流速。2.3 温度对实验结果的影响

 

2 结果与讨论

2.1 浓度对实验结果的影响

在本方法制造过程中，溶液经雾化后每一个微小液滴最终转化为实心球形荧光粉前驱体粒子。

其过程符合液滴粒子转变机制［9］

（One-Droplet-One-

Particle，ODOP），则形成的粒子的平均粒径dp可由

dp=（Mc/1000pv）1/3d0求得。式中，dp为产物粒子

平均粒径（µm），d0为液滴平均直径（µm），M和p分别为产物的摩尔质量和密度，c为前驱体溶液的浓度（mol・L-1）

，v为产物对原料的当量数。随着溶液浓度的增加，所制备粒子的平均粒径也逐渐增加。如图1所示，当溶液浓度从0.05增加至0.8mol・L-1时，所制备的前驱体粒子的平均粒径也从0.60增加至1.50µm。溶液浓度进一步提高时，所制备粒子表面粗糙度也增加。随着前驱体溶液浓度的增加，超声换能片雾化效率逐渐下降，但浓度的增加意味着所雾化出的液滴中固含量增加，在雾化效率和浓度双重作用下，使得荧光粉前驱体产量随着前驱体溶液的浓度增加呈现先上升后下降的趋势（图2）。2.2 载气流速对实验结果的影响

前驱体溶液经雾化后由N2送入至石英反应管

中经过蒸发、干燥、分解、结晶反应等一系列的步骤，最终得到荧光粉前驱体粒子。粒子在加热管中停留时间越长，每一个步骤就能愈充分地进行。在装置其他参数一定的情况下，粒子在加热管中的停留时间是由N2的流速所决定的。N2的流速越低，粒子在石英反应管中的停留时间就越长，最终所得到的颗粒就越呈实心的球体。如图3所示，随着N2的流速变快，停留时间变短，最终得到的粒子出现空心破壳的趋势就越明显。但是在实际生产中，需要加大N2的流速。一方面，高速的气流可以迅速带走雾化器内雾化所产生的大量的微小液滴，防止微小液滴浓度过饱和后又集结为大液滴；另一方面高速的气流可以减少粒子在石英反应管中的沉积。因此，为了提高产率，应尽可能地提高载气流速。2.3 温度对实验结果的影响

 

2 结果与讨论

2.1 浓度对实验结果的影响

在本方法制造过程中，溶液经雾化后每一个微小液滴最终转化为实心球形荧光粉前驱体粒子。

其过程符合液滴粒子转变机制［9］

（One-Droplet-One-

Particle，ODOP），则形成的粒子的平均粒径dp可由

dp=（Mc/1000pv）1/3d0求得。式中，dp为产物粒子

平均粒径（µm），d0为液滴平均直径（µm），M和p分别为产物的摩尔质量和密度，c为前驱体溶液的浓度（mol・L-1）

，v为产物对原料的当量数。随着溶液浓度的增加，所制备粒子的平均粒径也逐渐增加。如图1所示，当溶液浓度从0.05增加至0.8mol・L-1时，所制备的前驱体粒子的平均粒径也从0.60增加至1.50µm。溶液浓度进一步提高时，所制备粒子表面粗糙度也增加。随着前驱体溶液浓度的增加，超声换能片雾化效率逐渐下降，但浓度的增加意味着所雾化出的液滴中固含量增加，在雾化效率和浓度双重作用下，使得荧光粉前驱体产量随着前驱体溶液的浓度增加呈现先上升后下降的趋势（图2）。2.2 载气流速对实验结果的影响

前驱体溶液经雾化后由N2送入至石英反应管

中经过蒸发、干燥、分解、结晶反应等一系列的步骤，最终得到荧光粉前驱体粒子。粒子在加热管中停留时间越长，每一个步骤就能愈充分地进行。在装置其他参数一定的情况下，粒子在加热管中的停留时间是由N2的流速所决定的。N2的流速越低，粒子在石英反应管中的停留时间就越长，最终所得到的颗粒就越呈实心的球体。如图3所示，随着N2的流速变快，停留时间变短，最终得到的粒子出现空心破壳的趋势就越明显。但是在实际生产中，需要加大N2的流速。一方面，高速的气流可以迅速带走雾化器内雾化所产生的大量的微小液滴，防止微小液滴浓度过饱和后又集结为大液滴；另一方面高速的气流可以减少粒子在石英反应管中的沉积。因此，为了提高产率，应尽可能地提高载气流速。2.3 温度对实验结果的影响

 

2 结果与讨论

2.1 浓度对实验结果的影响

在本方法制造过程中，溶液经雾化后每一个微小液滴最终转化为实心球形荧光粉前驱体粒子。

其过程符合液滴粒子转变机制［9］

（One-Droplet-One-

Particle，ODOP），则形成的粒子的平均粒径dp可由

dp=（Mc/1000pv）1/3d0求得。式中，dp为产物粒子

平均粒径（µm），d0为液滴平均直径（µm），M和p分别为产物的摩尔质量和密度，c为前驱体溶液的浓度（mol・L-1）

，v为产物对原料的当量数。随着溶液浓度的增加，所制备粒子的平均粒径也逐渐增加。如图1所示，当溶液浓度从0.05增加至0.8mol・L-1时，所制备的前驱体粒子的平均粒径也从0.60增加至1.50µm。溶液浓度进一步提高时，所制备粒子表面粗糙度也增加。随着前驱体溶液浓度的增加，超声换能片雾化效率逐渐下降，但浓度的增加意味着所雾化出的液滴中固含量增加，在雾化效率和浓度双重作用下，使得荧光粉前驱体产量随着前驱体溶液的浓度增加呈现先上升后下降的趋势（图2）。2.2 载气流速对实验结果的影响

前驱体溶液经雾化后由N2送入至石英反应管

中经过蒸发、干燥、分解、结晶反应等一系列的步骤，最终得到荧光粉前驱体粒子。粒子在加热管中停留时间越长，每一个步骤就能愈充分地进行。在装置其他参数一定的情况下，粒子在加热管中的停留时间是由N2的流速所决定的。N2的流速越低，粒子在石英反应管中的停留时间就越长，最终所得到的颗粒就越呈实心的球体。如图3所示，随着N2的流速变快，停留时间变短，最终得到的粒子出现空心破壳的趋势就越明显。但是在实际生产中，需要加大N2的流速。一方面，高速的气流可以迅速带走雾化器内雾化所产生的大量的微小液滴，防止微小液滴浓度过饱和后又集结为大液滴；另一方面高速的气流可以减少粒子在石英反应管中的沉积。因此，为了提高产率，应尽可能地提高载气流速。2.3 温度对实验结果的影响